【48812】华理团队开发单原子和纳米颗粒接力催化新方法

  研讨员陈文尧等针对单原子催化剂在反响进程中易中毒失活问题，提出了金属纳米颗粒作为“解药”的战略，完成了单原子金（Au）与纳米颗粒Au（Au NPs）间的接力催化，显着进步了丙烯氢氧环氧化制环氧丙烷反响功能。相关研讨发表于《天然—通讯》。

  单原子催化剂（SACs）以其极高的原子利用率、可调理的电子特性及共同的标准效应，被认为是未来可继续催化的要害。但是，在实践生产中，SACs仍面对易失活、活性位点单一等应战，约束了其在工业中的广泛使用。

  研讨团队提出了一项概念性的验证研讨。研讨结果为，微量增加Au纳米颗粒可以有用增强和保持丙烯环氧化反响的功能。发现Au SACs在低丙烯掩盖度下具有十分显着的环氧化活性，但在高掩盖度下则会呈现中毒现象。值得指出的是，传统的丙烯环氧化进程常常要钛（Ti）位点的引进，而Au SACs与Au NPs可以相互协作，在无Ti的化学环境下供给反响所需的不同活性位点以及过氧化氢自由基，然后别离促进H2/O2和C3H6的活化进程，以接力催化方法完成反响功能的进步。

  进一步地，研讨团队经过调控Au SACs和Au NPs的空间间隔与床层散布，完成了反响物掩盖度的匹配，以此来完成了过氧化氢自由基的构成、搬运和耗费的速率匹配。试验证明，增加占Au SACs质量0.3%的微量Au NPs解毒剂，即可显着进步环氧丙烷的生成速率（56倍）、选择性（3倍）和H2功率（22倍），且这种优异功能可以继续安稳150小时之后。这一发现为催化范畴的研讨和使用带来了新的打破，也为可继续化学工业的开展贡献了重要的思路和实践经验。

  Au SACs与Au NPs间的接力催化大幅度的进步丙烯环氧化反响功能。图片由研讨团队供给